Die Hauptfiguren sind Maxwell Smart alias Agent 86, seine Kollegin Agent 99 und der Chef, die alle für den US-Geheimdienst CONTROL arbeiten. Nebenfiguren sind Agent 13 und Agent 44, die an den unmöglichsten Stellen auf der Lauer liegen, so zum Beispiel in einem Briefkasten oder einer Waschmaschine, um Personen oder Gebäude zu observieren. Ausflüge in die technische Science-Fiction sind der Roboter Hymie, der Befehle allzu wörtlich nimmt, und der Vorläufer des Mobiltelefons: das Schuhtelefon bzw. Variationen davon wie das Butterbrottelefon. Die Gegenspieler sind Spione der Geheimorganisation KAOS, wie Siegfried oder Dr. Yes.
Don Adams
Maxwell Smart
Barbara Feldon
Agent 99
Edward Platt
Thaddeus
Robert Karvelas
Larabee
Jack Cassidy
Mr. Bob
Robert Middleton
The Whip
Mace Neufeld
Hebert
Barney Phillips
Greer
Pete Barbutti
Dr. Von Shickel
Dana Elcar
Kruger
Sean Kenney
Lieutenant
Mary Frann
Stewardess
John Hoyt
Mr. Bunny
Aliza Gur
Gina
Ivor Francis
Pedechefsky
Frank De Vol
Carleton
Mickey Manners
Gertrude-Gerald
Angelique Pettyjohn
Charlie Watkins
